Спектры излучения образцовых мер.

Измерение загрязненности продуктов питания цезием-137

И естественной радиоактивности строительных материалов

С помощью сцинтилляционного спектрометра.

Шереметьев А.К.

Введение

Чувствительность спектрометрического метода при контроле радиоактивной загрязненности продуктов питания цезием-137 значительно выше чувствительности дозиметрического метода за счет того, что сцинтилляционный детектор имеет большой объем, располагается в свинцовой защите и селективен по отношению к энергетическому составу излучения разных нуклидов.

Измерение активности строительных материалов возможно только спектрометрическим методом. Связано это с тем, что предельно допустимая активность калия в 15 раз превышает допустимую активность радия или тория. Небольшое изменение содержания калия с дозиметрической точки зрения эквивалентно появлению предельно допустимого значения радия или тория.

Рассматриваемый спектрометр предназначен для измерения удельной активности цезия-137 в продуктах питания и калия-40, радия-226 и тория-232 в строительных материалах. Радий и торий должны находиться в равновесии с продуктами распада.

Спектрометр состоит из сцинтилляционного детектора гамма-излучения в свинцовой защите и компьютера IBM PC с встроенным амплитудно-цифровым преобразователем. Кроме аппаратуры и программного обеспечения, в состав спектрометра входит образцовые меры активности для калибровки, что обеспечивает достоверность измерений. Спектрометр максимально автоматизирован, включая процедуру калибровки, поэтому на нем может работать персонал без специальной подготовки. Спектрометр рассчитан на эксплуатацию в сети санитарно-эпидемиологической службы и экологических лабораторий.

Измерения активности производится по скорости счета импульсов в энергетических окнах, что дает основания называть установку радиометрической. Однако здесь мы будем рассматривать спектрометрические особенности работы установки, именуя ее в данном случае спектрометром.

Образцовые меры активности.

В спектрометре применяются аттестованные образцовые меры активности. Они служат для контроля работы и калибровки спектрометра. Спектрометр при наличии образцовых мер выступает в роли сравнивающего устройства, измеряющего отношение активности измеряемого образца к активности образцового источника излучения.

Объемные меры активности обеспечивают ту же геометрию измерений, что и для измеряемых проб. Источники излучения цезия, радия и тория изготавливаются из образцовых растворов. Активность источника излучения калия определяется по весу. Аттестация источников производится в Институте метрологии им. Д.И.Менделеева, где они получают статус образцовой меры активности радионуклидов. Погрешность измерения активности составляет 5%.

Схемы распада и излучение.

Цезий-137 при ядерном распаде превращается в стабильный барий-137 с испусканием гамма-излучения с энергией 661,6 кэВ. Квантовый выход составляет 85 %. При распаде цезия-137 испускается также рентгеновское излучение с энергией 32 кэВ [1, 2].

Калий-40 в 10,7 % случаев электронным захватом превращается в стабильный аргон-40 с испусканием гамма-кванта с энергией 1460,7 кэВ. В остальных случаях он превращается в стабильный кальций-40 путем бета-распада [1, 3]. Содержание калия-40 в естественной смеси изотопов калия составляет 0,0117 %. Активность источника калия-40 определяют по весу образца. Известно, что активность 60,8 г чистого хлористого калия составляет 1000 Бк [4].

Значительно сложнее ситуация с естественными радиоактивными ураном-238 и торием-232. При распаде они испытывают ряд превращений, причем гамма-лучение испускается при распаде дочерних продуктов. В таблицах 1 и 2 приведены сведения о цепочках распада урана-238 и тория-232 [1, 4, 5]. В таблицах отмечено излучение с квантовым выходом более 5 %.

Таблица 1. Цепочка распада урана-238

Таблица 2. Цепочка распада тория-232

Выбор нуклида для образцовых мер.

Для образцовых мер цезия-137, калия-40 и радия-226 используют непосредственно названные нуклиды.

Для калибровки спектрометра по торию-232 необходимо использовать дочерний продукт распада. Связано это с тем, что активность дочерних продуктов тория-232 должна устанавливаться более 30 лет. Образцы чистого тория-232 с таким временем выдержки в настоящее время трудно доступны. Для образцовых мер активности применяют торий-228, дочерние продукты которого приходят в равновесие примерно через 20 дней. В спектре гамма-излучения тория-228 в отличие от тория-232 нет излучения актиния-228, что нужно учитывать при анализе спектров.

Активность образцовых мер.

Активность образцовой меры цезия-137 выбрана сравнимой с допустимым уровнем загрязнения, составляющим для основной массы продуктов от 185 до 600 Бк/кг. Она составляет около 100 Бк.

Активность источников излучения калия-40, радия-226 и тория-228 выбрана в соответствии с НРБ-96, где регламентирована удельная активность естественных радионуклидов в строительных материалах. При массе наполнителя примерно 300 г активность калия выбрана около 1000 Бк, радия-226 - около 100 Бк а тория-228 - около 200 Бк.

Такие активности значительно меньше тех уровней активности, которые регламентируются НРБ-96. Минимальные уровни, подлежащие контролю в соответствии с НРБ-96, составляют для цезия-137, радия-226 и тория-228 10 кБк а для калия-40 - 1000 кБк.

Таким образом, источники излучения совершенно безопасны и не требуют радиационного контроля и учета в органах санитарного надзора.

Спектры излучения образцовых мер.

Рассматривая приведенные ниже спектры излучения образцовых мер, следует учитывать, что их излучение мало по сравнению с фоновым. Так, в кирпичном помещении в Санкт-Петербурге в свинцовой защите толщиной 35 мм излучение образцовых мер составляет около 10 % от фонового. Спектры излучения образцовых мер приведены вместе с фоновым излучением.

Рис. 1. Спектр излучения цезия-137.

Спектр калия-40 практически не отличается от фонового за исключением того, что пик с энергией 1,46 МэВ выражен более четко.

В спектре радия-226 (рис.2) хорошо виден пик висмута-214 с энергией 609 кэВ. Просматриваются пики свинца-214 с энергиями 242, 295 и 352 кэВ и пики висмута-214 с энергиями 1,12 МэВ и 1,76 МэВ.

В спектре тория-228 (рис.3), кроме уже названного пика таллия-208 с энергией 2,62 МэВ, можно видеть пик свинца-212 с энергией 238 кэВ и пики таллия-208 с энергиями 510 и 583 кэВ.

Рис. 2. Спектр излучения радия-226.

Рис. 3. Спектр излучения тория-228.

Учет распада нуклидов.

Активность образцовых мер постепенно уменьшается из-за ядерного распада. Уменьшение активности подчиняется экспоненциальному закону:

А(t) = Ао * exp ( - t / T )

где А - активность источника излучения;

t - текущее время;

Ао - начальная активность источника;

T - постоянная времени экспоненты.

На практике используют период полураспада Tп, в течение которого активность источника излучения уменьшается вдвое. Период полураспада в 0,693 раза меньше постоянной времени экспоненты, поэтому с его использованием уменьшение активности описывается следующим образом:

А(t) = Ао * exp ( - 0,693 * t / Tп )

Применяемые в образцовых мерах радионуклиды имеют следующие периоды полураспада:

цезий-137 - 30,2 года;

калий-40 - 1,26 миллиарда лет;

радий-226 - 1600 лет;

торий-228 - 1,91 года.

Распадом калия и радия можно пренебречь, а распад цезия и тория необходимо учитывать. Активность цезия уменьшается за год на 2,3%, а активность тория-228 уменьшается за год на 30,4 %.

Конструкция образцовых мер.

Образцовые меры представляют собой алюминиевые контейнеры высотой 55 мм и диаметром 77 мм. Внутренний объем контейнера равен 170 кубическим сантиметрам.

Объемным наполнителем для цезия-137 является пшено с удельным весом 0,8 г на кубический см.

Объемным наполнителем при измерении активности строительных материалов является кварцевый песок с удельным весом 1,5 г на кубический см. Поскольку среди продуктов распада радия-226 и тория-228 имеется газообразный радон, источники излучения герметизированы.

Для измерений проб применяются контейнеры такого же размера.

Аппаратура.

Аппаратура спектрометра состоит из блока детектирования на основе сцинтилляционного кристалла NaJ(Tl) диаметром и высотой 63 мм, свинцовой защиты, источников высоковольтного питания детекторов и амплитудно-цифрового преобразователя, встроенного в компьютер IBM PC.

Свинцовая защита имеет толщину стенок 35 мм и примерно в 15 раз уменьшает фоновую скорость счета импульсов в детекторе. В Петербурге в помещении с кирпичными стенами фоновая скорость счета в защитной камере составляет около 40 имп/с.

Для улучшения качества автоматической коррекции спектров по пику излучения калия-40 на детектор гамма-излучения надевается кольцо с проточкой, в которой находится 20 г KCl. При этом скорость счета в пике калия возрастает примерно в 1,5 раза.

Разрешение спектрометра по пику цезия-137 с энергией 662 кэВ лучше 10 % (рис.4). На рисунке также можно видеть пик рентгеновского излучения с энергией 32 кэВ.

Рис. 4. Спектр от образцового спектрометрического источника

гамма-излучения цезия-137.

Программы.

При разработке программ использованы следующие основные положения:

- коррекция усиления детектора гамма-излучения проводится программно по фоновому пику излучения калия-40 с энергией 1,46 МэВ;

- набор спектров гамма-излучения идет в оперативной памяти компьютера в дискретных интервалах по 1000 с, после чего спектр корректируется и добавляется к уже записанной информации на твердом диске. Это позволяет учесть дрейф коэффициента преобразования сцинтилляционного детектора от интервала к интервалу;

- на диске хранится исходная информация о спектрах. Спектры при наборе записываются в формате, включающем название, экспозицию и отсчеты в каналах;

- при считывании информации с диска программа представляет меню всех спектров, давая возможность оператору выбрать нужный спектр для обработки. В спектре содержится информация как о цезии, так и о калии, радии и тории;

- при обработке спектра вычисляется активность радионуклида, статистическая погрешность измерения при доверительном уровне вероятности 0,95 и отношение измеренной активности к допустимому уровню;

- калибровка спектрометра автоматизирована.

Рассмотрим кратко особенности работы программ.

При вводе информации на экране дисплея индицируется набираемый спектр и энергетический интервал, где должен находиться пик калия-40 для захвата его системой коррекции. Пик калия-40 должен находиться в диапазоне от 123 до 167 канала. Положение пика регулируется вручную напряжением питания сцинтилляционного детектора.

Когда набрано достаточное количество информации для коррекции спектра, на экране дисплея появляется сообщение о положении пика калия-40.

При коррекции спектра производится грубый поиск пика калия-40, а затем вычисляется его точное положение. Для этого вершина пика аппроксимируется параболой методом наименьших квадратов. Аппроксимация методом наименьших квадратов подробно изложена в следующем разделе. После определения положения пика калия-40 шкала спектрометра сдвигается таким образом, чтобы вершина пика находилась в 146 канале. При этом получается удобная для расчетов цена канала, равная 10 кэВ.

Программы калибровки при обращении к ним запрашивают пароль для исключения несанкционированного изменения калибровки спектрометра. Калибровка заключается в последовательном считывании спектров образцовых мер, после чего программа запрашивает их активность и обрабатывает спектры.

Обработка спектров подробно рассмотрена ниже в разделах 3.2, 3.3 и 3.4.

3.1. Метод наименьших квадратов.

Метод наименьших квадратов по своей сущности является расширением понятия среднеквадратического отклонения. О погрешности измерения постоянной величины судят по корню квадратному из дисперсии, которая равна сумме квадратов отклонений от среднего, деленной на число измерений. Аналогичную процедуру можно ввести в том случае, когда измеряется не постоянная величина, а некоторая функция. Выбор функции является прерогативой экспериментатора, а подгонку параметров этой функции можно провести по определенному алгоритму, добиваясь минимума суммы квадратов отклонений экспериментальных отсчетов от выбранной функциональной зависимости.

Простейший случай аппроксимирующей функции - линейная зависимость:

Y = A * X + B

Экспериментальные отсчеты Yi не укладываются на эту прямую, то есть:

Yi <> A * Xi + B

Следовательно, в каждом измерении существует отклонение:

yi = Yi - A * Xi - B

Можно получить такие A и B, чтобы сумма квадратов отклонений отсчетов от линейной зависимости была минимальна. Для этого сумму квадратов отклонений нужно продифференцировать по A и B и приравнять нулю. После преобразований получаются следующие выражения:

N * P2 - P1 * S1 P1 * S2 - P2 * S1

A = ¾¾¾¾¾¾¾¾ B = ¾¾¾¾¾¾¾¾

N * S2 - S1 * S1 N * S2 - S1 * S1

где N - число отсчетов;

S1 - сумма всех Xi;

S2 - сумма квадратов всех Xi;

P1 - сумма всех Yi;

P2 - сумма произведений Xi на Yi.

Для квадратичной зависимости:

Y = A * X * X + B * X + C

можно получить следующие выражения:

K3 * K4 - K2 * K5 K1 * K5 - K2 * K3

A = ¾¾¾¾¾¾¾¾¾ B = ¾¾¾¾¾¾¾¾¾

K1 * K4 - K2 * K2 K1 * K4 - K2 * K2

C = ( P1 - A * S2 - B * S1 ) / N

где

K1 = N * S4 - S2 * S2

K2 = N * S3 - S1 * S2

K3 = N * P3 - P1 * S2

K4 = N * S2 - S1 * S1

K5 = N * P2 - P1 * S1

В дополнение к обозначениям для линейной зависимости:

S3 - сумма всех Xi в третьей степени

S4 - сумма всех Xi в четвертой степени

P3 - сумма произведений Yi на квадрат Xi

Аппроксимацию параболой можно использовать для того, чтобы найти положение вершины пика в спектре с точностью лучше одного канала. Чем большее количество каналов используется для аппроксимации, тем меньше статистическая погрешность. С другой стороны, при большом количестве каналов появляется систематический сдвиг, поскольку форма пика начинает значительно отличаться от параболы. Удовлетворительный компромисс в нашем случае для пика калия-40 можно получить при числе точек аппроксимации, равном девяти.

Для точного определения вершины пика надо подставить значения A и B в выражение, определяющее максимум параболы:

Xmax = - B / 2 * A

При аппроксимации по девяти точкам выражения для коэффициентов А и В имеют следующий вид, если считать, что максимальный отсчет содержится в канале с номером 5:

A = ( 28 * Y1 + 7 * Y2 - 8 * Y3 - 17 * Y4 - 20 * Y5 -

17 * Y6 - 8 * Y7 + 7 * Y8 + 28 * Y9 ) / 924

B = - ( 4 * Y1 + 3 * Y2 + 2 * Y3 + Y4 - Y6 - 2 * Y7 - 3 * Y8 - 4 * Y9 ) / 60

На рис.5 приведен пример аппроксимации пика калия-40 с энергией 1,46 Мэв параболой по 9 каналам.

Рис. 5. Аппроксимация пика калия-40 параболой

для коррекции положения шкалы.

Обработка спектров.

Программы обработки спектров включают программы калибровки спектрометра и программы для вычисление активности и статистической погрешности измерения спектров проб.

Калибровка производится по скорости счета импульсов в выбранных энергетических диапазонах калибровочных спектров. Эти спектры целесообразно получить с экспозицией не менее 10000 с для уменьшения статистической погрешности калибровки. Калибровочные коэффициенты вычисляются как отношение активности образцовой меры к скорости счета в энергетическом диапазоне за исключением фоновой. Полученные коэффициенты автоматически записываются на диск.

Обработка спектров проб производится аналогичным образом. Активность пробы вычисляется как разность скоростей счета пробы и фона, деленная на калибровочный коэффициент. На экран выводится также сообщение о погрешности, равной двойному среднеквадратическому отклонению при уровне доверительной вероятности 0,95.